气凝胶中的非共振慢声效应及其密度-声速标度关系研究

Reginald

导读
一直以来人们对极限性能都存在着浓厚兴趣，超低声速也不例外。通常，采用有序结构的超材料或声学“迷宫”结构可以实现低声速效应，但是其单频性或较大的体积等问题制约了其实际应用发展。然而，在无序结构的超低模量多孔材料中（包括多孔硅胶和气凝胶等材料），表现出了宽频段的低声速效应，对这种材料低声速特性的机理研究，则具有了科学意义和应用价值。

距离Frick课题组发现气凝胶中的超低声速效应（最低约为100 m/s）以来已经有30年的时间(J Non Cryst Solids 1992, 145: 217–222)，虽然该组提出了气凝胶中棒状骨架弹性非线性的定性解释(Phys Rev B 1992, 45, 12774)，但对于其中微观相互作用的理解还不清晰。以氧化硅气凝胶为例，其密度低(99%以上的空间都是空气)，且最大可分辨尺寸相对于声波为深亚波长（<100 nm），为什么能与声波发生强的相互作用，导致声速大幅降低，这还是一个困扰学界的问题。Brinker课题组在2007年提出，氧化硅气凝胶中模量-密度关系表现为指数为3.6的幂函数关系，这是由于气凝胶中大量未连接的悬挂键(或称盲端)造成的，这为理解低声速问题提供了一个合理的微观假说（Nat Mater 2007, 6, 418–423）。近日，以“Slow&#8209;sound propagation in aerogel&#8209;inspired hybrid structure with backbone and dangling branch”为题发表在《Advanced Composites and Hybrid Materials》的工作中，同济大学物理学院的团队研究构建了一种由主链和悬挂键组成的杂化结构模型，以此半定量地研究气凝胶与声波的相互作用，解释了为什么具有低密度、深亚波长微结构的气凝胶可以与声波强烈地相互作用，并解开了30年来气凝胶密度-声速标度关系的哑谜，为超低声速效应提供了一个自洽的微观模型。

创新研究
低声速效应通常由各种共振产生，包括由入射波和材料结构引起的共振。由此，衍生出了许多有趣的应用，例如光子晶体波导、吸声材料和声学超材料等。但共振方式不可避免地使得结构尺寸相对受限，工作频段相对较窄。此外还有利用盘绕空间来产生延迟的方法，但不可避免地存在规模大和复杂度高的缺点。因此，开发一种新的思路或方案来产生具有深亚波长结构的慢波效应就显得尤为重要。

先前的研究已发现了气凝胶中具有超低声速的性质，且声速与气凝胶密度之间呈现典型的标度关系。在这些研究中，最可能的假说是，该低声速可能来自于气凝胶的超低模量，而气凝胶的超低模量是由其微观结构的骨架上的盲端引起的。这个假设有其合理性，从等效介质理论的角度对气凝胶进行分析，盲端对材料模量的负面作用比较明显。

然而，纳米多孔气凝胶中的超低声速现象的定量微观机理、与密度呈标度关系的原因仍然未能研究清楚。通常，超慢的声音传播表明结构中存在强烈的相互作用。然而，气凝胶的纳米级结构（深亚波长）和低密度（散射体浓度低）表明它们与声波的相互作用应当非常弱。

因此，该团队研究了受二氧化硅气凝胶启发的结构中的声音传播。进行了数值模拟以研究声速与主干上的盲端之间的关系。通过扩散置限团簇凝聚模型（DLCA，diffusion-limited cluster aggregation）结合多物理场模拟，发现填充率、主链比例和声速之间均具有标度关系，说明气凝胶密度与声速的标度关系是由悬挂链间接影响的。通过解析法和等效电路法的理论分析指出，声速应该正比于主链质量比的0.5次方，这与模拟结构完全吻合。有趣的是，当声波能量通过声固耦合进入骨架后，主链上的能量会转移到悬挂链再返回，引起了能量传输的滞后甚至是回流。发现盲端了可以显着增强气凝胶中的声波/物质相互作用并导致慢波效应。

传统的氧化硅气凝胶具有典型的网络状骨架结构，通常该结构来源于扩散限制团簇凝聚（DLCA）模型。这种基于DLCA的结构具有一个很关键特征，即往往具有未能与骨架连通的悬空链，也就是盲端。

图一：（a）.模拟氧化硅气凝胶的典型微结构，蓝色部分为骨架，橙色部分为盲端。（b）.多级弹簧谐振系统分析模型示意图。（c）.声传播速率与骨架粒子比例的关系，盲端粒子数表示为 ，将模型中结构粒子的总数表示为 。而声传播速率与骨架粒子比例的标度关系为： ，指数n1在模拟结果中的拟合值为0.997。（d）.模量比 时，声传播速率随骨架粒子与盲端粒子之间的质量比的详细变化情况

从宏观角度看，盲端对声传播速率产生影响的原因，来自于盲端起到了增加表观质量密度的作用，一方面，悬挂颗粒数量的增加，使得结构颗粒的数密度增加（即单位体积或单位面积内的数量）；另一方面，悬挂颗粒数量的增加使得结构中的声传播在悬空链上呈现出额外的局域振动模式。综合这两个宏观因素，即盲端的存在引起的整体结构增加了额外质量，以及悬空链额外的弯曲振动，既增加了结构的等效密度，又降低了结构的等效模量。

从微观角度来看，声传播可以看作是结构中力的传递过程。如图一b所示，在骨架颗粒的某一位置，悬空链可以看作是一个局部单元，也就是一个多层级的弹簧振子系统。应用弹簧振子模型，推导了声传输速率的理论相对值与质量比的幂律关系，其拟合曲线与模拟结果吻合度较好（图一d）。证明了理论与模拟结果的一致性。

该工作进一步地分析了骨架与末端键合处的能量交换过程。

图二：模拟骨架结构上的能量传输过程的数值计算结果图

图三：骨架上第一支a)和第十支b)悬空链上各粒子的能量分布演化

通过对结构中各处的能量密度分布，以及该分布随时间的演变过程的分析，便能够从微观角度描述声音的传播过程。可以发现，声能首先从最左端的"接收板"耦合进入结构，并开始向后续骨架结构传播。当结构上所传输的声振动（或力流）进入悬空链时，会在悬空链形成的多级弹簧谐振系统中经历另一种横向振动模式，在造成延迟效应的同时，也会造成一定的声能分流。

如图三b所示，在第十个悬空链处，声能交换所需的时间已经增加到1.5 ms。这一现象可作为一个重要的依据，证明声传播的延迟现象正是来自于盲端与骨架粒子的质量比所引发的能量交换，且不断累积所最终产生的延迟效应。

总 结
该工作采用数值模拟方法系统地研究了声波与仿气凝胶的带有盲端的亚波长结构之间的相互作用过程。模拟得到了声速与该亚波长结构等效密度的标度关系。仿真结果表明，延迟是由悬空链与骨架连接处的声能交换引起的，本质上受盲端与骨架粒子质量比的影响，并且声延迟还可以沿传播方向进一步累积。事实上，带盲端的结构并不限于气凝胶，可以扩展到更多的具有类似结构的材料。更重要的是，本研究模拟的声学延迟效应是在深亚波长（小于1/570波长）条件下，而没有应用共振的原理。因此，这项工作为实现更小尺寸、更宽频带、更薄的声学超材料提供了可行性。

mao

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